Aynı yıl Artist mecmuasının yarışında birinci olan sanatçı, Halit Refiğ’in teklifi üzerine 1964’te “Gurbet Kuşları” isimli sinema sinemasıyla oyunculuğa başladı. Dava Erakalın’ın yönettiği 1964 üretimi “Gözleri Ömre Bedel” sinemasının finalindeki hengame sahnesi, sanatkarın mesleğinde dönüm noktası oldu.
Arkın, sinema dünyasındaki birinci iki yılında 30 kadar sinemada rol aldı. Bir mühlet duygusal-romantik jön karakterlerini canlandıran sanatçı, Refiğ’in teklifiyle aksiyon sinemalarına yöneldi.
Usta sanatçı, 1964’te birinci evliliğini, kendisi üzere hekim, sınıf arkadaşı Güler Mocan ile yaptı. Çiftin kızları Filiz, 1966’da doğdu. Çift, 1968’de ayrıldı.
Cüneyt Arkın, 1969’da Betül Işıl ile nişanlandı. İkili 1970’te evlendi fakat 1971’de boşandı. Kısa müddet sonra yine evlenen çiftin, Kaan ve Murat ismini verdiği iki çocuğu oldu.
Sanatçı, 1969 üretimi “İnsanlar Yaşadıkça” sinemasıyla 6. Antalya Altın Portakal Sinema Şenliği’nde, “En Uygun Erkek Oyuncu” seçildi.
“4. Altın Koza Sinema Festivali” heyeti, 1972’de “Baba” sinemasındaki rolüyle Yılmaz Güney’i “En güzel erkek oyuncu” seçti. Fakat heyet, siyasi baskılar sonucu, “Yaralı Kurt” sinemasındaki performansıyla ikinci olan Arkın’ı “En düzgün erkek oyuncu” olarak belirledi. Heyetin kararına reaksiyon gösteren Arkın, mükafatı reddetti.
Kariyeri boyunca 300’ü aşkın sinemada rol alan Arkın, direktörlük ve senaristlik de yaptı. Son olarak 2014’te çekilen “Gulyabani” sinemasında rol aldı.
Sanatçının oynadığı sinemalardan kimileri şöyle:
“Gözleri Ömre Bedel”,
“Hepimiz Kardeşiz”,
“Sokakların Kanunu”,
Şoför Nebahat ve Kızı”,
“Gurbet Kuşları”,
“Kırık Hayatlar”,
“Dudaktan Kalbe”,
“İnatçı Gelin”,
“Horasan’ın Üç Atlısı”,
“Fakir Bir Kız Sevdim”,
“İntikam Uğruna”,
“Malkoçoğlu”,
“Göklerdeki Sevgili”,
“Cibali Karakolu”,
“Hacı Murat”,
“Namus Borcu”,
“Artık Sevmeyeceğim”,
“Malkoçoğlu Kara Korsan”,
“Gök Bayrak”,
“Köroğlu”,
“Yüzbaşının Kızı”,
Vatan ve Namık Kemal”,
“Osmanlı Kartalı”,
“Aşk Mabudesi”,
“Arım, Balım, Peteğim”,
“Selahattin Eyyubi”,
“Ferhat ile Şirin”,
“Yarım Kalan Saadet”,
“Yusuf ile Züleyha-Hazreti Yusuf”,
“Yumurcak Köprüaltı Çocuğu”,
“Vahşi Çiçek”,
“Battal Gazi”,
“Malkoçoğlu Vefat Fedaileri”,
“Severek Ayrılalım”,
“Nazlı ile Murat”,
“Çöl Kartalı”,
“Yaralı Kurt”, “Kara Murat: Fatih’in Fedaisi”,
“Yumurcak Küçük Kovboy”,
“Kara Murat Fatih’in Fermanı”,
“Oğul”, “Dayı”, “Kin”, “Babalık”,
“Polizia Brancola Nel Buio, La”,
“Cemil”,
“Babacan”,
“Tek Başına”,
“Che Carambole Ragazzi”,
“Maden”